다공성 포화 매질에서 효소 중합반응을 이용한 페놀 제거

Phenol Removal Using Horseradish Peroxidase(HRP)-Mediated Polymerization Reaction in Saturated Porous Media

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.30 no.10, 2008년, pp.984 - 991

김원기(그린텍); 이승목(관동대학교 환경공학과)

초록

본 연구에서는 다공성 포화매질내에서 페놀의 제거를 위해 효소 중합반응의 적용성을 조사하였다. 페놀로 오염된 지하수의 모의실험으로 실험실 규모의 모래 충진 칼럼(ID: 4.1 cm, 충진높이: 12 cm)에 HRP와 과산화수소수를 주입하여 페놀 제거율 및 고분자 생성율에 대한 효소량(0∼2 AU/mL), 이온강도(5∼100 mM), pH(5∼9)의 영향을 평가하였다. 페놀의 제거율은 효소량 2.0 AU/mL, 이온강도 20 mM, pH 7에서 각각 유입농도의 90% 이상을 유지하였다. 유입페놀은 다공성 매질에 축적되는 불용성 고분자와 유출되는 용해성 고분자들로 변환되었다. 최대 약 8%의 공극부피가 고분자화 반응으로부터 생산된 불용성 고분자에 의해 감소되었다.

Abstract

This paper reports experimental results, demonstrating the feasibility of horseradish peroxidase(HRP) and H2 O2 to reduce phenol transport in saturated porous media. A laboratory-scale packed column reactor(ID: 4.1 cm, sand-bed height 12 cm) column was utilized to simulate injection of HRP and H2 O2 into an aquifer contaminated with phenol. Effluent concentrations of phenol and polymerization products were monitored before and after enzyme addition under various experimental conditions(enzyme dose: 0∼2 AU/mL, [ionic strength]: 5∼100 mM, pH: 5∼9). The concentration of phenol in the column effluent was found to decrease by nearly 90% in the presence of HRP(2 AU/mL) and H2 O2 in the continuous flow system at pH 7 and ionic strength 20 mM. The influent phenol was converted in the system to insoluble precipitate, which deposited in pore spaces. The remains were discharged as soluble oligomers. About 8% of total pore volume in column system was decreased by deposition of polymer produced.

주제어

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문제 정의

  • 에 의해 처음 연구된 이후 많은 적용성 검토가 이루어져왔지만 지하수 및 토양에서의 적용성 검토는 전무한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 포화 다공성 매질에서 HRP를 이용한 페놀의 고분자화 반응을 적용할 때 pH, HRP 주입량, 이온세기가 반응에 미치는 영향을 평가하였다. 또한 반응부산물의 충적으로 인해 발생한 다공성 매질의 물리적 특성변화에 대해 조사하였다.
  • 따라서 본 연구에서는 포화 다공성 매질에서 HRP를 이용한 페놀의 고분자화 반응을 적용할 때 pH, HRP 주입량, 이온세기가 반응에 미치는 영향을 평가하였다. 또한 반응부산물의 충적으로 인해 발생한 다공성 매질의 물리적 특성변화에 대해 조사하였다.
  • 본 연구는 연속흐름 포화 담체내의 고분자화 반응 조건의 영향을 조사하였다. 이들 실험에 대한 결과들은 지하수 조건들을 토대로 모의실험한 충진 칼럼에 주입된 페놀이 유체 흐름속으로 HRP와 H2O2를 주입함에 의해서 액상의 페놀을 제거할 수 있음을 보여준다.

가설 설정

  • 12) 페놀의 고분자 반응 부산물들은 일반적으로 쉽게 침전되는 경향이 있다. 고분자의 이런 특성은 페놀 오염물질들을 포함하는 폐수를 재래식 생물학적 처리공정들을 통해 도달하기 어려운 수준까지 처리 가능하게 한다.
  • HRP는 208개의 아미노산, 보결분자단(prosthetic group), 분자당 2개의 칼슘과 하나의 ferric heme을 가지고 있다. 8) Ferric heme은 기질분자를 산화시키는 활성점을 구성한다. HRP는 pH 5.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
HRP는 수용액 내 무엇의 산화를 촉매시키는가? HRP는 수용액 내 광범위한 농도의 페놀류, 아닐린 및 PAHs 같은 방향족 화합물의 산화를 촉매시킨다. 6∼10) HRP는 3단계의 촉매적 순환을 통해 페놀 기질들의 산화에 관여한다.
페놀 및 페놀 파생물질들은 어디서 발견되는가? 미국의 경우에 페놀은 미환경부에 의해서 우선제거대상 오염물질로 규정되었다. 1) 페놀 및 페놀 파생물질들은 석유 및 석탄 정제, 의약, 플라스틱 및 합성수지, 목재 보존처리, 금속 코팅, 염색, 고무직물, 펄프 및 종이 제조, 그리고 페놀 코팅 생산물 등을 포함한 다양한 공정으로부터 배출되는 폐수들 속에서 발견된다. 이들 화학물질들은 또한 사고에 의한 유출 또는 가솔린 구성물질들과 제초제의 분해 과정을 통해 중간 물질들의 축적들을 통해 환경속으로 배출된다.
페놀의 고분자 반응 부산물들은 일반적으로 쉽게 침전되는 경향이있는데, 이는 페놀 오염물질들 포함하는 폐수를 처리하는 생물학적 처리공정에 어떤 영향을 미치는가? 12) 페놀의 고분자 반응 부산물들은 일반적으로 쉽게 침전되는 경향이 있다. 고분자의 이런 특성은 페놀 오염물 질들을 포함하는 폐수를 재래식 생물학적 처리공정들을 통해 도달하기 어려운 수준까지 처리 가능하게 한다.
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참고문헌 (25)

  1. Clean Water Act. section 307. In environmental statutes, Rockville, MD(1985)
  2. Prpich, G. P. and Daugulis, A. J., 'Biodegradation of a phenolic mixture in a solid?liquid two'phase partitioning bioreactor,' Appl. Microbiol. Biotechnol., 72, 607-615(2006)
  3. Gisi, D., Stucki, G., and Hanselmann, K. W., 'Biodegradation of the pesticide 4, 6'dinitro'ortho'cresol by microorganisms in batch cultures and in fixed'bed column reactors,' Appl. Microbiol. Biotechnol., 48, 441-448(1997)
  4. Heitkamp, M. A. and Cerniglia, C. E., 'Mineralization of polycyclic aromatic hydrocarbons by a bacterium isolated from sediment below an oil field,' Appl. Microbiol. Biotechnol., 54, 1612-1614(1988)
  5. Karam, J. and Nicell, J. A., 'Potential applications of enzymes in waste treatment,' J. Chem. Technol. Biotechnol., 69, 141-153(1997)
  6. Klibanov, A. M., Alberti, B. N., Morris, E. D., and Felshin, L. M., 'Enzymatic removal of toxic phenols and anilines from water,' J. Appl. Biol. Chem., 2, 414-421(1980)
  7. Ghioureliotis, M. and Nicell, J. A., 'Toxicity of soluble products from the Peroxidase'catalyzed polymerization of substituted phenolic compounds,' J. Chem. Technol. Biotechnol., 70, 98-106(2000)
  8. Shannon, M. J. R. and Bartha, R., 'Immobilization of leachable toxic soil pollutants by using oxidative enzymes,' Environ. Microbiol., 54, 1719-1723(1998)
  9. Dunford, H. B., 'Horseradish peroxidase: structure and kinetic properties,' Peroxidases in Chemistry and Biology, II. CRC press, Boca Raton, FL, 2, 1-24(1991)
  10. Klibanov, A. M. and Morris, E. D., 'Horseradish peroxidase for the removal of carcinogenic aromatic amines from water,' Enzyme Microb. Technol., 3, 119-122(1981)

이 논문을 인용한 문헌 (1)

  1. 김동석 ; 박영식 2013 "촉매성 산화물 전극을 이용한 페놀의 전기화학적 분해" Journal of environmental science international = 한국환경과학회지, 22(8): 999~1007

저자의 다른 논문 : 안지현 (25)

  1. 2005 "TiO2/UV-A 시스템을 이용한 Cu(II)-EDTA의 광촉매 산화반응에서 TiO2 재사용 및 회수" 水質保全 = Journal of Korean Society on Water Quality (1) 84~91
  2. 2000 "GAC를 이용한 RSTA에서 Phenol과 4-Nitrophenol의 이성분계 경쟁흡착" 대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers (4) 723~731
  3. 2000 "역층상 점증형 흡착탑에서의 흡착특성" 대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers (10) 1861~1867
  4. 2019 "전산유동해석을 통한 화장로의 에너지 효율개선 및 실증연구" 공업화학 = Applied chemistry for engineering (1) 95~101
  5. 2019 "화장로 형상 최적화를 통한 에너지효율개선을 위한 실증연구" 공업화학 = Applied chemistry for engineering (5) 546~555

연구과제 타임라인

과제명
농촌지역 재난 관련 제도개선 및 지원방안 연구 NTIS 과제연결
과제기간
2015 ~ 2018
총연구비
93,000,000원
  • 2015

  • 2016

  • 2017

  • 2018

  • 2019

  • 2020

  • 2021

  • 2022

2017년 연구과제 성과물 (3)

  1. "농촌의 특성을 반영한 재난관리 방향에 관한 연구"
  2. Seo, Eunyoung "재난에 따른 농촌주민의 심리적 영향을 고려한 재난대책 방안"
  3. "풍수해 대비 농촌 주민 재난안전 의식 고취를 위한 연구"

2017년 참여연구원의 다른문헌 (3)

  1. "농촌의 특성을 반영한 재난관리 방향에 관한 연구"
  2. Seo, Eunyoung "재난에 따른 농촌주민의 심리적 영향을 고려한 재난대책 방안"
  3. "풍수해 대비 농촌 주민 재난안전 의식 고취를 위한 연구"
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창호의 성능 개선을 위해 에너지 관리공단에서는 창 세트의 ‘효율등급제도’를 통해 단열성능과 기밀성능에 따른 등급을 정하여 창호의 성능을 구분하였다.하지만 광학적인성능은 다루지 않아 여름철 과도한 일사를 방지하기 위한 제도적 규제가 미흡한 실정이다. 새롭게 건축되는 건물에서는 창호의 성능을 고려한 창호 설계가 이루어지고 있으나기존의 건축물에는 리모델링을 통한 창호의교체가 이루어져야 하기에 실질적으로 창호의 성능 개선이 쉽지 않은 상황이다. 창호의 광학적 성능에 대한 연구가 많이 이루어지고 있는데 창호의 열관류율 성능이 증가할수록건물의 에너지 소비량은 감소하지만 일사획득계수(SHGC)는 그 값의 증감에 따라 에너지 소비량의 증감이 다르게 나타나고 국내의열관류율을 기준으로 하는 에너지
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창호의 성능 개선을 위해 에너지 관리공단에서는 창 세트의 ‘효율등급제도’를 통해 단열성능과 기밀성능에 따른 등급을 정하여 창호의 성능을 구분하였다.하지만 광학적인성능은 다루지 않아 여름철 과도한 일사를 방지하기 위한 제도적 규제가 미흡한 실정이다. 새롭게 건축되는 건물에서는 창호의 성능을 고려한 창호 설계가 이루어지고 있으나기존의 건축물에는 리모델링을 통한 창호의교체가 이루어져야 하기에 실질적으로 창호의 성능 개선이 쉽지 않은 상황이다. 창호의 광학적 성능에 대한 연구가 많이 이루어지고 있는데 창호의 열관류율 성능이 증가할수록건물의 에너지 소비량은 감소하지만 일사획득계수(SHGC)는 그 값의 증감에 따라 에너지 소비량의 증감이 다르게 나타나고 국내의열관류율을 기준으로 하는 에너지
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본 연구에서는 다공성 포화매질내에서 페놀의 제거를 위해 효소 중합반응의 적용성을 조사하였다. 페놀로 오염된 지하수의 모의실험으로 실험실 규모의 모래 충진 칼럼(ID: 4.1 cm, 충진높이: 12 cm)에 HRP와 과산화수소수를 주입하여 페놀 제거율 및 고분자 생성율에 대한 효소량(0∼2 AU/mL), 이온강도(5∼100 mM), pH(5∼9)의 영향을 평가하였다. 페놀의 제거율은 효소량 2.0 AU/mL, 이온강도 20 mM, pH 7에서 각각 유입농도의 90% 이상을 유지하였다. 유입페놀은 다공성 매질에 축적되는 불용성 고분자와 유출되는 용해성 고분자들로 변환되었다. 최대 약 8%의 공극부피가 고분자화 반응으로부터 생산된 불용성 고분자에 의해 감소되었다.